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机器学习原子间势（MLIP）因其兼顾高精度和高效率的优势，在材料、化学、生物学等领域的大尺度原子模拟研究中引起了广泛关注。

然而，高性能 MLIP 依赖于大量标记数据，通过从头计算获取这些数据的成本很高。

近日，上海人工智能实验室、复旦大学和清华大学的研究团队，提出了一种 MLIP 的几何学习框架 GPIP，利用未标记的构型来提高 MLIP 的性能。

研究表明，GPIP 只需少量的计算成本即可显著提高 MLIP 的准确性和泛化性，并且与不同的不变或等变图神经网络架构兼容。该方法增强了 MLIP，并推进了分子系统的模拟。

相关研究以「Geometry-enhanced pretraining on interatomic potentials」为题，于 2024 年 4 月 5 日发布在《Nature Machine Intelligence》上。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s42256-024-00818-6

分子动力学 (MD) 在物理、化学、生物和材料科学等诸多领域中提供了原子见解。MD 模拟的准确性和效率取决于原子间势的选择，原子间势是描述分子系统中原子势能的数学函数。

机器学习原子间势（MLIP）能够借助机器学习模型拟合从头算能量和力，从而准确高效地实现从头算。其中，图神经网络被广泛使用，研究者还开发了等变神经网络来保持分子系统的等变性，以提高原子间势预测的性能。

尽管 MLIP 已被广泛研究，但由于从头算的成本高昂，训练数据的缺乏，其性能和可转移性受到限制。

GPIP：机器学习原子间势的几何学习框架

在此，研究团队提出了一种 MLIP 的几何学习框架：原子间势几何增强预训练（Geometry-enhanced Pretraining on Interatomic Potentials，GPIP） ，该框架由几何结构生成和几何增强预训练两部分组成。

图示：GPIP 的总体架构。（来源：论文）

研究人员提出了一个自监督学习（SSL）框架，首先对廉价且易于获取的经典 MD (CMD) 数据进行自监督预训练，然后对从头算 MD (AIMD) 生成的标记数据进行微调以学习任务相关信息。在此框架下，可以以有限的成本轻松生成特定分子系统的大规模预训练数据集，增强预训练能力，并避免预训练数据系统与测试数据系统之间的域差距。

在此基础上，研究人员还提出了一种几何增强的 SSL 方法，该方法涉及三个互补的任务，包括使用噪声坐标恢复屏蔽原子、使用屏蔽原子预测噪声以及使用 3D 网络进行对比学习，以便更好地从 CMD 数据中提取拓扑和 3D 几何信息。

该研究的主要贡献如下：

（1）提出了一个用于 MLIP 的几何学习框架：GPIP，由两个部分组成：几何结构生成和几何增强预训练。

（2）研究证明，CMD 模拟产生的未标记几何结构有利于原子间势预测，且计算成本非常低。

（3）设计了一种针对分子结构数据的几何增强自监督预训练方法。

（4）研究人员使用涵盖各种分子系统的 MLIP 和数据集来评估其方法。该方法在所有实验中都表现出一致的稳健性。

GPIP 的有效性归因于自监督任务能够从具有经验力场的 CMD 模拟生成的数据中有效提取结构信息的能力。尽管不如从头计算方法准确，但 CMD 模拟可以提供物理上合理的原子结构，因为经验力场基于物理公式。

图示：将预训练和微调数据投影到 SchNet-GPIP 模型的嵌入上。（来源：论文）

此外，当从不同温度和压力下的长时间 CMD 模拟中采样时，可以从大空间采样丰富的结构数据，覆盖下游任务中的微调数据集。这种覆盖范围可以通过均匀流形近似和投影降维方法可视化。

涵盖各种分子系统

为了证明其方法的有效性，研究人员用 GPIP 预训练 MLIP，并将其应用于各种具有挑战性的基准以进行原子间势预测。

表 1：有机小分子 MD17 数据集的结果。（来源：论文）

MD17 数据集由 AIMD 模拟生成的有机小分子组成。基于 GPIP 的模型与基线模型的力预测平均绝对误差（MAE）比较如表 1 所示。基于 GPIP 的 SchNet、DimeNet、SphereNet 和 GemNet-T 的性能均优于相应的基线模型 。

图示：在 ISO17 数据集上的结果。（来源：论文）

ISO17 数据集由 AIMD 模拟生成的 C7O2H10 异构体的 MD 轨迹组成。研究人员首先使用 ISO17 数据集中的 20,000 个构型的小数据集和 400,000 个构型的大数据集进行微调。结果显示，尽管微调数据集非常大，但基于 GPIP 的模型在这两项任务上都显著优于非预训练的模型。

表 2：Water 数据集的结果。（来源：论文）

由于结构的复杂性，为带有周期性边界条件（PBCs）的扩展系统训练 MLIP 比单分子系统更困难。研究人员将 GPIP 用于含有 PBC 的液态水研究。基于 GPIP 的模型不仅提高了力预测的准确性，而且还提高了 MD 模拟中的其他关键指标。

表 3：电解质数据集的结果。（来源：论文）

为了更好地评估 MLIP 的性能，还开发了一个电解质溶液数据集，其中包含更多类型的元素和构型。

值得强调的是，与获得训练集准确标签的从头计算相比，GPIP 的计算复杂度可以忽略不计。虽然增加训练数据的数量也可以提高准确性，但由于从头计算，计算成本可能比 GPIP 高数百倍。

总之，研究人员提出了一种称为 GPIP 的 MLIP 几何学习框架。实验结果表明，基于 GPIP 的模型始终显著优于相应的基线模型，表现出显著的有效性和稳健性。

该研究非常适用于使用 MLIP 进行 MD 模拟，特别是对于难以获得足够训练数据的复杂分子系统。

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