将 孙策 控制在自己帐下，暗中遣 细作 探查玉玺下落，利用孙策征讨四方，遣其攻打庐江，击杀 陆康 。一边扩建寿春主城为宫殿，铸造巨型龙椅，一边用 无名军师 之计夺得玉玺，在坊间宣传造势，为称帝做准备。被 刘备 率军攻打，两军在盱眙展开交战，相持不下。不久在寿春登基称帝，号为“仲家”。

听从庞统说辞准备联合讨曹，但被荀彧施计制止，与 吕布 互斗，被吕布军团大败，淮南遭到大肆劫掠，袁术不得不将 玉玺 送给 袁绍 ，以换取援助，其间被 陈宫 与史官黄达嫁祸刺杀 刘宠 的罪名。曹吕下邳大战之时， 吕布 本想向袁术求援，但被荀彧以外交手段中断。

在 官渡之战 前夕，本欲联合袁谭夹击 曹操 ，被刘备带兵讨伐而大败，寿春宫殿被内应放火烧毁，守将献城投降，袁术最终逃亡江亭。山穷水尽之际，被迫接受 司马懿 的条件，拥立 袁绍 为帝以换取粮饷，最终被毒杀身亡。