有时，例如在化学反应过程中，键会断裂并形成新的键，从而产生新的分子种类。当两个原子各共享一个电子时，就会形成化学键，这些电子在两个原子之间的区域内相互靠近配对——为分子粘在一起提供粘性。 有时，原子提供一个以上的电子来产生键，从而形成多个键。例如，在大气的主要成分氮（N2）的每一个分子中，两个 N 原子间都有三个化学键。氧气 (O
2
) 本身含有一个双键。不过，与其他分子（如N2）相比，O
2
的键中电子的排列方式有一个非常重要的区别。这就是氧气成为一种独特化学物质的原因。
1970 年服完兵役后，在大学同学伦道夫-豪斯 (Randolph M Howes) 的鼓励下，我开始在家乡路易斯安那州新奥尔良的杜兰大学医学院攻读生物化学研究生课程。我对理查德-H-斯蒂尔（Richard H Steele）的研究特别感兴趣，他曾在阿尔伯特-圣-约吉 (Albert Szent-Györgyi) 身边做了几年博士后研究员。我对圣-约吉的研究和著作非常敬佩。斯蒂尔教授收我为学生，我开始研究与核黄素氧化还原作用和微粒体混合功能氧化酶作用有关的几个项目。我重新燃起了对量子化学和光谱学的兴趣，并开始深入研究这些领域，尤其是格哈德·赫茨伯格和保罗·狄拉克的著作。
您工作的核心发现之一是，中性粒细胞中的氧驱动过程与燃烧有重要的相似之处。两者的主要异同点是什么?
1971 年秋天，在与斯蒂尔教授例行喝下午茶时，我向他透露了我对中性白细胞如何通过一种逆燃烧作用杀死微生物的概念化理解，在这种作用中，基态三重分子氧（
3
O
2
；数字上标 3 表示倍数）被 NADH 或 NADPH 黄素氧化酶单价还原，产生双倍倍数氢过氧酸自由基（
2
HO
2
），酸解离产生其共轭基双倍倍数超氧阴离子（
2
O
2
–
）。随后，这对自由基通过双双湮灭发生歧化，产生单倍过氧化氢 (
1
H
2
O
2
) 和逸散电子激发的单倍分子氧 (
1
O
2
*)。生成
1
O
2
* 消除了维格纳自旋守恒带来的反应障碍，使氧气的放电反应潜力得以实现。产生的
1
H
2
O
2
可作为髓过氧化物酶 (MPO) 将单倍氯化物 (
1
Cl
–
) 氧化为单倍次氯酸盐 (
1
OCl
–
) 的底物。次氯酸盐与额外的
1
H
2
O
2
直接反应生成
1
Cl
–
和
1
O
2
*。 因此，中性白细胞生成
1
O
2
* 有两种可能的途径。
如果呼吸爆发新陈代谢（即增加
3
O
2
消耗和单磷酸己糖分流新陈代谢）是为了产生所述的
1
O
2
*, 那么参与杀灭微生物的中性白细胞就会产生光（光子发射或化学发光）。光是
1
O
2
* 与单质生物有机分子反应的结果，是足以进行电子激发的放电二氧反应。通过这种
1
O
2
*-驱动的二氧化反应生成的内过氧化物和二氧杂环丁烷会产生电子激发的单复数羰基官能团，这些官能团会通过发射蓝色光子而弛豫。
化学发光为何重要？如何利用化学发光来研究人体对抗外部病原体的复杂生化过程?
1
O
2
*
1
O
2
* 处于瞬变电子激发态，其反应寿命只有有限的微秒。如果没有反应，它可以通过发射红外光子来进行弛豫。当产生大量
1
O
2
* 分子时，两个
1
O
2
* 分子可以同时弛豫，发射出一个具有两个红外光子合并能量的红色光子。有人提出了这种可能性的论据，不是我提出的。这种排放代表着
1
O
2
* 杀灭微生物潜能的损失。此外，用于光测量的光电倍增管在光谱的红色范围内灵敏度明显较低。我的想法与 Allen 等人 (1972 年)《生物化学生物物理学研究通讯》中图 4 的示意图所描述的一样。该出版物还首次正确预测了超氧阴离子的生成，并正确地将其生成归功于黄素蛋白 NADPH 氧化酶。从本质上讲，光的检测与中性粒细胞的杀微生物作用有关，可作为中性粒细胞产生
1
O
2
* 的证据。同样，纯化的 MPO 的卤过氧化物酶作用也会产生杀菌作用和光辐射。在 H
2
O
2
有限的条件下，MPO 可以催化生物有机底物的氯化反应，但这种反应对电子激发的放热性不足，因此不会发光。MPO 卤过氧化物酶作用产生的最适酸性光与
1
O
2
* 生成和由此产生的二氧活动相一致。
